JACS 大连理工大学贺高红/夏德铭等合作者：二氧化硅驱动水微滴中二氧化碳的还原

研究概述：

二氧化碳（CO₂）是导致全球变暖和海洋酸化的最主要温室气体，它可在大气中留存50至200年，由此带来严峻的长期环境挑战。然而，其环境归宿尚未完全明确。大连理工大学贺高红教授、夏德铭副教授、美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco院士发现了一种此前未被认知的、由二氧化硅驱动的 CO₂还原途径 —— 在普遍存在的水微滴中，于常温常压下可将CO₂高效转化，主要生成甲酸，同时还会产生甲醇、乙酸、乙醇等其他C₁和C₂产物。值得注意的是，该反应速率达3.24 mmol・g⁻¹・h⁻¹，超过了使用胺类吸收剂或金属催化剂的微滴系统所报道的速率。波恩 - 奥本海默分子动力学模拟进一步揭示，在气 - 水界面处，水合电子（H₂O・⁻）将CO₂还原为CO₂・⁻自由基阴离子，后者随后从二氧化硅纳米颗粒的Si-OH位点夺取氢原子，主要生成甲酸根（HCOO⁻）。与此同时，二氧化硅纳米颗粒发生部分分解，暴露出新鲜表面并产生更多Si-OH位点，从而持续促进CO₂的转化。这些发现为理解气候演变机制、酸雨及气溶胶形成的化学过程，以及推进高效CO₂利用策略提供了关键见解。

该研究工作以“Silica-Driven CO₂ Reduction in Water Microdroplets”为题，发表在《Journal of the American Chemical Society》上。